京都大学研究生院工学研究科的浜地格教授(研究当时,现为该校能源理工学研究所特任教授)、窪田亮讲师(研究当时,现为九州大学研究生院工学研究院教授)、生田优力硕士研究生(研究当时)、鸟越祥吾博士生(研究当时)等人的研究团队,模仿生物细胞自行生成组织和器官的形态形成机制,开发出一种超分子构筑新方法:在使人工分子在反复进行“拆解与重组”(分解与重构)的同时,自主组装出多种宏观(毫米至厘米)尺度的复杂空间结构。相关成果已发表在《Nature Communications》上。
图1 通过纤维结构的拆解与重组(“拆建/破立”)实现宏观尺度结构体(供图:九州大学窪田亮)(锤子与螺丝刀插图由Google Gemini 3.5 Flash生成,背景中的葛饰北斋浮世绘为public domain,取自https://www.metmuseum.org/art/collection/search/39799)
纳米尺度的分子自下而上组装成目标结构的分子自组织,但传统系统依赖热力学控制来构筑,因此容易形成均一结构,很难像生物组织那样,自主构筑具备复杂空间排布(空间复杂性)的材料。
在生物的发生过程(形态形成)中,通过巧妙结合信号分子(形态发生素)的浓度梯度,以及消耗能量并动态变化的非平衡过程,使细胞在适当位置分化、排布,从而形成从微观到宏观尺度的高度有序的组织和器官。模仿生物,在水凝胶这类人工柔软材料(软材料)中,以自下而上的方式在宏观尺度自由空间控制排布多种不同超分子结构体的方法,此前一直属于尚未被广泛开拓的领域。
研究团队从生物形态发生机制中获取灵感,验证了超分子形态转变(Supramolecular morphological transition)这一新概念。具体做法是:首先制备由阴离子型短肽小分子单体预先自组装形成的水凝胶,再从凝胶中心位置引入阳离子表面活性剂(DTAC),使其向外扩散。
研究团队发现,在表面活性剂扩散的过程中,受浓度梯度的影响,会产生非平衡态的“拆解与重组”(Break-and-Build)动力学现象:原本的肽纤维会先完全分解,随后包裹住表面活性剂,重新组装成组分不同的新型纤维。
这种“拆解与重组”动力学与表面活性剂的扩散效应结合,会反复产生如同涟漪一般向外传播的行波。研究发现,随着行波的传播,多种组分、粗细各不相同的纤维会自主分化,最终形成四层不连续的类似年轮的同心圆图案(直径约14毫米),实现规整的空间排布(超分子构筑)。
此外,研究团队还证实,在行波传播过程中施加1分钟短时低温(4℃)脉冲,可在指定位置刻印出新的年轮图案;以及通过从两处同时扩散两种性质不同的阳离子表面活性剂,让两组行波发生碰撞,从而在碰撞界面构筑全新的复杂融合图案。由此表明,借助外部刺激或外源因子的干预,有望灵活调控和改写超分子构筑形成的空间图案。
通过发展这种自律性超分子构筑技术,未来有望推动创制像生物组织那样,微观细胞(分子)的分化与宏观排布得到高度控制的下一代复杂功能性生物材料及智能软材料。
窪田教授表示:“开展这项研究的初衷,是被活细胞精妙复杂的‘形态构筑’所吸引,希望利用人工分子集合重现这一过程。实验过程中意外出现优美的同心圆图案,在显微镜下亲眼看见图案动态演变的那一刻,那份惊喜至今难以忘怀。我们将继续深耕研究,期待该成果能够助力开发出如同生物组织一般精密且具备功能性的新型软物质材料。”
原文:《科学新闻》
翻译:JST客观日本编辑部
【论文信息】
期刊:Nature Communications
论文:Supramolecular Morphological Transition Driven by Nonequilibrium Break-and-Build Self-O rganisation
DOI:10.1038/s41467-026-76336-3

