岩谷 素显
名城大学 理工学部 教授
2016年当选CREST研究代表
【导读】小型、高效率、低功耗半导体激光器是波长和相位可控的光源的一种。红外、红色、绿色和蓝色激光器已经实用化，近年来，业界对能量更大的紫外区激光产生了需求。日本名城大学理工学部的岩谷素显教授利用独立开发的半导体技术和新方法，发明了全球首款“中波长紫外区半导体激光器”。这项成果将为光科学拓展了新的可能性，不仅可应用于工业，还有望解决化学、环境、医疗及生物科学等多个领域的课题。
始于1950年代的研究
挑战未探索过的区域
波长和相位一定，指向性和会聚性优异的“激光”被广泛应用于光盘、激光打印机和光通信等领域，已经成为生活中不可或缺的存在。尤其是半导体激光器，与气体激光器和固体激光器相比，具有体积小、效率高、寿命长、生产率高等优秀性质，所以得到了广泛应用。
半导体激光器采用由带负电的自由电子为多数载流子的n型半导体、带正电的自由空穴为多数载流子的p型半导体夹住“活性层”的构造（图1）。通过采用这种构造，还实现了封闭光线形成光驻波的光学谐振器功能。向其施加电压后，具有高能量的n型半导体中的自由电子和p型半导体中的自由空穴会被注入活性层并重新结合。
图1：半导体激光器的机制（左）和电子的能量状态（右）
重新结合产生的能量，也即材料带隙的能量被进行光电转换，产生激光振荡。带隙能量是不存在电子态的能量范围，由半导体材料决定。带隙越大，光振荡的能量就越大。
这个理论于1950年代被提出后，于1960年代开始全面开发。首先是光能较小、波长较长的红外区，然后逐渐扩大到红色→绿色→蓝色等光能较大、波长较短的区域（图2）。之后人们开始期望实现能量更大的紫外区半导体激光器。不过，要想实现这个目标，需要制作拥有3电子伏特（eV）以上的大能隙高品质半导体材料，并注入会产生光学增益的大电流来激发激光器产生振荡。
图2：光的种类和半导体激光器尚未实现的区域
为此，全球的研究人员争相进行了开发，波长为320～380纳米（纳米为10亿分之1米，nm）的长波长紫外区半导体激光器于2003年被开发出来，波长为280nm以下的短波长紫外区于2019年被开发出来。最后一个未实现区域是作为晒伤的原因而广为人知的280～320nm中波长区紫外线UV-B半导体激光器。挑战这个难题的，是在CREST“以利用新的光功能和光特性为基础的新一代光学基础技术”项目带头推进的“深紫外区半导体激光器的实现及超高浓度杂质/极化半导体研究”，主要研究人员就是名城大学理工学部教授岩谷素显。
岩谷是因“发明可实现高亮度低功耗白色光源的高效率蓝色LED”而获得2014年诺贝尔物理学奖的赤崎勇博士（2021年去世）的学生之一，从大学本科开始接受了赤崎博士20多年的指导。岩谷说，包括对技术和研究的看法、作为研究人员的心理准备、思维方式和方法以及分析视角等在内，赤崎先生教会了他很多东西。“他会阅读我所有的论文，并一条一条给出准确的意见和建议。毫不夸张地说，如果没有遇到赤崎先生，我就不会走上研究道路”（岩谷）。
电子物性工学领域本来认为不可能开发出中波长紫外半导体激光器。因为半导体激光器需要带隙能量为3.8～4.4eV的半导体材料，但带隙能量大于3eV的材料具有高绝缘性。也就是说，必须使激光振荡不可或缺的大电流通过不导电材料——这是一个无法两全的难题。另外，要想制造能稳定使用的半导体激光器，必须开发晶体缺陷少且品质高的新材料。
出自不可能实现的这一常识，大多数研究人员都没有进行中波长紫外半导体激光器的研究。但岩谷认为，“既然要做，就要挑战一个别人无法完成的难题”，于是果敢地决定挑战。不过，他虽然利用各种方法尝试了一些材料的开发，但每次都以碰壁而告终，他的决心逐渐动摇。
在研究了几年后，岩谷决定放弃，于是将这个想法告诉了赤崎博士。岩谷回忆说，听到这个消息的赤崎一改往日的温和，对他大发雷霆。赤崎说：“你的决心就只有这么大吗？牵扯了那么多学生进来，你能负得起责任吗？如果因为这个原因而放弃的话，干脆就不要做研究了”。岩谷从那天重新再次发起了挑战。
实现世界最高品质的AlN
通过三维生长制作AlGaN层
岩谷于是将研究的触角扩展向各个领域，提出所有可能的假设，尝试了各种方法和材料开发。试制的样品达到数百件。之后通过反复试错，终于开始找到感觉是在研究重启4年后的2014年左右。从2016年得到CREST采纳后开始，一些想法逐渐成形。具体来说就是“对利用溅射法形成的氮化铝（AlN）进行高温热处理”、“通过三维生长制作高品质氮化铝镓（AlGaN）”和“极化掺杂法”三种方法（图3）。
图3：半导体激光器的截面图和各层使用的三项突破性技术
n型包层为生成高品质AlGaN晶体，最初采用二维晶体生长法。但生长过程中会形成大量晶体裂纹和名为位错的晶格缺陷，无法获得能承受激光振荡的高品质晶体。一般来说，出现裂纹和位错的话，发光效率会降低，因此光激发激光器的阈值也没有达到每平方厘米210千瓦（kW/cm2）的预期值。
以前，基板及其上生长的晶体需要使轴长和角度等晶格常数一致。晶格失配超过1％就无法获得高品质晶体。开发蓝色LED时，赤崎博士也遇到了同样的课题，他为解决这个问题而开发的是低温沉积缓冲层技术。这是一种在蓝宝石基板上沉积AlN后生长氮化镓（GaN）晶体的方法。由此获得了晶体缺陷少的平坦GaN晶体，从而成功发明了蓝色LED。
虽然在AlGaN基材料的研究中很少使用三维生长法，但熟悉相关技术的岩谷沿用赤崎博士的方法进行了晶体制作。岩谷利用了开展联合研究的三重大学研究生院地域创新学研究科的三宅秀人教授开发的、近年来作为紫外LED的AlN模板制作方法也逐渐得到广泛应用的高品质AlN生成技术。利用使氮等离子与作为原料的AlN碰撞，并将被击出的分子附着到基板上的溅射法将AlN薄膜堆积到了蓝宝石基板上。制作的晶体以微晶状态堆积，但通过在1700度的高温下进行热处理，成功获得了晶体缺陷非常少的高结晶性AlN膜（图4）。
图4：进行高温热处理后的AlN变化
岩谷以该AlN为模板，在上面三维生长了AlGaN（图5）。AlN与AlGaN之间也存在1％以上的较大晶格失配，因此过程并不顺利，尝试了各种条件。岩谷笑着说：“开发大约花了3年时间，但得益于学生们的努力，光激发激光器的阈值功率密度降到了二维生长时的约七分之一，即36kW/cm2。”现在确立了再进一步降低一半的方法。
图5：利用三维生长法制作高品质AlGaN的流程
即使是辛苦完成的晶体，不能产生激光振荡也没有任何用处，但向具有大带隙能量的晶体注入大电流并非易事。另外，半导体激光器为控制光，需要膜厚大于光的波长，而常规半导体工学中常用的通过添加杂质来控制传导性的方法无法实现激光振荡所需的大电流密度运行。因此岩谷将目光转向了极化掺杂。
一般来说，半导体晶体是电中性的，但氮化物半导体由于对称性低，具有较大的极化电荷。极化掺杂是利用这种极化电荷来产生导电载流子的方法（图6）。极化是绝缘体材料使用的概念，但利用这种极化效应可以产生自由电子和自由空穴，美国圣母大学的研究团队宣布利用极化成功改善了蓝色LED的特性。
图6：p型包层的成分倾斜
本次研究为p型包层应用了极化掺杂法，通过改变AlGaN材料的成分，倾斜地改变了极化的大小（图7）。由此可以分布极化固定电荷，2019年同时实现了可进行激光振荡的电流注入和光学谐振器的形成。利用半导体工学中所没有的新方法，克服了此前被认为无法实现的“使无法导电的材料通电”的难题。
图7：极化掺杂（Al成分倾斜）
在室温下评估利用这3种方法制作的试制器件确认，可以获得半导体激光器特有的发光模式和光谱（图8、9）。因此，岩谷于2020年2月宣布发明了全球首款中波长紫外区半导体激光器。他回忆说，论文发表之前还反复回答了同行评审委员提出的问题。“因为是全球首次，自然会被询问真的实现了吗。我提交了很多证明资料，最终通过评审时当然非常高兴。”
图8：UV-B激光器振荡时（左）和UV-B激光器的振荡发光光谱（右）
图9：UV-B激光器振荡时
这项发明刚一公布就在国内外引起了轰动。创新半导体元件的开发作为不仅对晶体生长学，对半导体工学的发展也极为重要的成果广受赞誉，学会和各大媒体纷纷进行报道。可以说照亮了光科学和半导体工学的未来。
此次开发的半导体激光器的应用领域很广，影响也非常大。与相同波长范围使用的气体激光器和固体激光器相比，可以大幅实现小型化、低功耗化、长寿命化和低成本化。常见的气体激光器的尺寸为1～2米，而半导体激光器约为1厘米，还不到其百分之一。耗电量也只有气体激光器的百分之一左右，寿命约达到其100倍，由100小时延长至1万小时。
如果能量产，价格也会下降，有望降至气体激光器的十万分之一以下。岩谷强调说：“以往的历史也表明，一项新发现可能会一举改变世界。使用这种激光器的装置如果能普及，应该就可以探索以前无法看到的世界。”在医疗和生物科学领域，极有可能实现分析DNA碱基序列的DNA测序仪及皮肤治疗等其他波长范围的激光无法实现的研究和医疗。
另外，改变晶体成分的话，还有望生成中波长范围内所有波长的激光，目前已开始与国内外的大学和企业进行联合研究。岩谷也走在这项研究的最前沿，他着眼于下一个时代，正积极致力于进一步的技术创新研究。岩谷始终牢记一句座右铭，即“能改写教科书的成果是超一流的研究”，这是已故赤崎博士说的。
（执笔：片柳和之，图片：名城大学提供）
日语原文原文：JSTnews 5月号
翻译编辑：JST客观日本编辑部
