日本名古屋工业大学研究生院工学研究科及前沿研究院的研究团队，在被视为有力的全固体锂二次电池材料——固体电解质材料的研发中证明，通过在常规材料研究方法中导入AI和数据科学可提高研发效率，将这种方法直接应用于材料实验，能有效进行材料探索。另外还确认，考虑离子导电性和机械特性（烧结密度）等多种材料特性的探索也可以提高效率。
研究背景
作为新一代纯电动汽车的车载电池，从兼顾安全性和性能的角度出发，全固体锂二次电池的开发和使用备受期待。全固体锂二次电池要想实现商用化，需要提高固体电解质材料的锂离子导电性能。
众所周知，固体电解质与硅半导体一样，具有通过添加微量的不同元素（掺杂剂）就能将离子导电性提高几位数的效果。一直以来，掺杂剂的最优选择和添加量始终凭研究人员的经验和直觉进行试错，需要通过反复实施大量实验来确定，导致开发周期变长。
研究内容
本研究的目标是，通过在对锂离子导电性较高的大容量金属锂负极稳定的固体电解质材料（NASICON型磷酸锆锂, LiZr2（PO4）3 ）中同时添加掺杂剂Ca（钙）离子和Y（钇）离子，来提高离子导电性和烧结密度。研究团队实际合成了添加这两种掺杂剂的47种材料组合并评估其特性发现，如图1所示，晶体结构、烧结密度、杂质生成量和锂离子导电特性方面存在复杂的相关性。
从这种材料特性来看，凭直觉和经验确定最佳的异元素和添加量是非常困难的。
图1：通过色彩变化显示了钙（Ca：纵轴）和钇（Y：横轴）的添加量发生各种变化时，通过实验观测到的稳定相的晶体结构分布（六方晶结构和单斜晶结构的生成率分别用红色和蓝色显示）、杂质量（杂质量越多，紫色越深）、烧结密度（机械强度越高的材料，绿色越深）和锂离子导电性（离子导电性越高，黄色越深）。乍一看，各种材料特性的变化趋势与两种掺杂剂的添加量是互不相干的，这表明很难通过单纯规则全面预测材料特性。
此次，研究团队比较分析了根据AI方法之一贝叶斯优化选择进行采样的结果与通过实验获得的47种组合的数据，确认利用1/3的实验采样数能以99.9％以上的概率找到最优解（图2）。另外确认，还能实现在同时考虑离子导电性和烧结密度（与材料的机械特性等有关）的性能的同时，进行材料探索的多目标优化。
此次证明，通过引进AI法，能以较少的样本数量确定以前一直凭研究人员的经验和洞察力或者直觉来判断的“接下来应该实验的组合”。
图2：从改变钙（Ca）和钇（Y）的添加量的47种样本中探索具有最高离子导电率的材料的过程。（相对于实验次数（横轴）的发现概率（纵轴））。相对于逐一实施47次实验（黑色虚线为随机选择材料时的探索结果），利用AI法进行材料探索的话，调查约15次（全部样本的1/3），就能以几乎100％的概率发现最佳材料。（红色三角虚线）。
论文信息
题目：Bayesian-optimization-guided Experimental Search of NASICON-type Solid Electrolytes for All-solid-state Li-ion Batteries
期刊：Journal of Materials Chemistry A
DOI：10.1039/d0ta04441e
文：JST客观日本编辑部
