在日本科学技术振兴机构（JST）的战略性创造研究推进项目，东北大学研究生院工学研究科电子工学专业的加藤俊显副教授与金子俊郎教授等人，成功查明了具备原子级厚度的半导体原子片——过渡金属二硫化物（Transition Metal Dichalcogenides：TMD）的新合成机制。
在特殊环境下生长的TMD很难直接观测到生长过程，因此一直不清楚生长的初期过程是什么样子，要想合成高品质的TMD，需要查清详细的合成机制。
此次，研究小组开发出了原位观察合成法，可以在存在腐蚀性气体的约800℃高温特殊空气下，将TMD的生长情况变成光学图像实时进行观测。另外发现，通过提前在合成基板上形成控制晶体生长时的前驱体扩散的机制，生长前驱体与以往的半导体材料相比能扩散约100倍以上的距离。此外确认，液滴状态的前驱体会生成晶核。研究小组利用该方法，成功在实用规模的基板上，大规模合成了3万5千多个单层单晶原子片（图1）。
图1
研究小组为查清这些晶体的初期生长过程，首先开发了控制晶体开始生长的成核位点的方法。提前在基板上配置纳米级金（Au）点，合成了TMD之一的二硫化钨（WS2）。最终，通过Au点选择性地生长出单层单晶WS2（图2）。
图2
接下来，利用该方法调查了合成机制。首先，为测量前驱体在基板上扩散的距离，提前在基板上的Au点周围形成了防止扩散的结构，并详细解析了防扩散结构与晶体尺寸之间的关系（图3）。分析发现，用于WS2晶体生长的生长前驱体在基板上扩散750多微米（μm）后，被作为晶核的Au点捕获，并开始生长。这个扩散距离与普通半导体材料硅和化合物半导体相比，约为其100倍以上。在以往的半导体中，原子和分子水平的前驱体扩散机制为普通模型，而此次明确的100倍以上的扩散长度用以往的模型无法解释，这意味着存在新的生长机制。
图3
之后，研究小组自主开发了可以原位观察生长状态的合成装置，对WS2的晶体生长情况进行原位观察，明确了一系列的生长过程，观察发现，被Au点捕获的前驱体会暂时形成圆形的储液囊状态，储存的液体增加到一定尺寸以上后，便开始生长三角形的单晶原子片结构（图4）。本研究是首次获得TMD生长状态的原位观察结果。
图4
从这种特殊的生长过程和上述长距离前驱体扩散来看，应该是前驱体自身形成了纳米尺寸的液体状态，并作为液滴在基板上扩散，由此实现了与以往的半导体观察到的原子和分子状扩散相比距离明显更长的扩散。
研究小组以基于液滴前驱体的一系列晶体生长机制为基础优化了合成条件，最终成功在厘米级的实用尺寸基板上，均匀地高度合成了3万5千多个单层单晶TMD（图5）。
图5
利用此次的研究成果，有望大规模合成具备原子级终极厚度的半导体原子片，在新一代柔性电子领域的实用化备受期待。
相关研究成果已于2019年9月10日在英国科学期刊《科学报告》（Scientific Reports）的网络版上公开。
文：JST客观日本编辑部翻译整理
