客观日本

“人工叶绿体”近在眼前,利用高分子相变的人工光合作用取得成功

2019年05月23日 化学材料
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日本北陆先端科学技术大学院大学先端科学技术研究科环境和能源领域的讲师桶葭兴资等人,与东京大学研究生院的吉田亮教授合作,合成了具备电子传递分子的刺激响应性高分子,并构筑了通过高分子相变加速电子传递的人工光合系统。

人工叶绿体 近在眼前,利用高分子相变的人工光合作用取得成功

图 作为利用可见光能源完全分解水 (2H2O + hν → 2H2 + O2) 的反应场,有望构筑在高分子网络中配置功能性分子的光能转换系统。

发生石油危机以来,为实现可持续发展社会,人工光合作用受到关注,相关研究人员研究了各种各样的系统。不过,构建与水分子联动的电子传递组织的方案以前从未有人提出过,这正是叶绿体所具备的光合系统的功能。因此,本研究为了让功能分子间的电子传递产生驱动力,设计了利用高分子相变的人工光合系统。

首先,研究小组在刺激响应性高分子聚N-异丙基丙烯酰胺(poly(NIPAAm))中导入电子传递分子紫精(Viologen),发现高分子的相变温度因其氧化/还原状态而异。这种高分子聚(N-异丙基丙烯酰胺-co-紫精) 在一定温度下,会随着氧化/还原变化进行可逆的线圈-球体转变,加速进行电子传递并生成氢气。

施加光能时,紫精分子接收光激发电子后,其周边的高分子会变成疏水性。这些高分子进入被表面活性剂分散的纳米粒子催化剂附近的疎水空间,并传递电子生成氢气。实际上,在相变温度附近,利用可见光能源的氢生成效率超过10%,实现了高量子效率。

在以前开发的利用溶液系统的人工光合作用中,由于功能性分子和纳米粒子催化剂在液相中呈无序分散状态,因此电子传递也是无序的,随着反应的进行,分子凝聚会引起功能降低的问题。而此次新开发的人工光合系统与之大不相同,由于颗粒之间存在高分子,因此可以在抑制颗粒凝聚的同时,通过高分子的相变加速电子传递。

高分子相变现象被广泛应用于柔性致动器和递药系统的开发,此次将其应用于光能转换,具有划时代的意义。利用此次的成果,有望构筑基于可见光能源的人工光合系统“人工叶绿体”。

相关论文已发表在约翰威立出版社4月25日发行的《Angewandte Chemie International Edition》的网络版上。(日文发布全文

文:JST客观日本编辑部