日本高能加速器研究机构（KEK）物质构造科学研究所的梅垣Izumi助教、西村升一郎特别助教、竹下聪史助教和幸田章宏副教授、综合科学研究机构（CROSS）中子科学中心的副主任研究员大石一城和科学协调员杉山纯、茨城大学的中野岳仁副教授、大阪大学放射线科学基础机构的二宫和彦副教授，以及国际基督教大学的久保谦哉教授组成的研究团队，通过利用高强度质子加速器设施（J-PARC）物质生命科学实验设施（MLF）中全球最高强度正负两种渺子束的渺子自旋弛豫（μSR）法，调查了全固体锂（Li）电池的负极材料尖晶石结构Li4Ti5O12中的锂离子扩散运动。发现正负两种渺子捕获的内部磁场波动一致，负极材料中产生了锂离子扩散。另外还发现，扩散的活化能很小，表明这种物质是非常出色的负极材料。
图（1）全固体锂电池负极材料Li4Ti5O12的晶体结构。锂在晶体中的空位之间扩散。（2）利用正负渺子计算的各个锂离子的自扩散系数DJLi与绝对温度的倒数1000/T之间的关系。（出处：I. Umegaki et al., J. Phys. Chem. C 126, 10506 (2022). Copyright © 2022,American Chemical Society、供图：综合科学研究机构）
研究团队为调查全固体锂电池负极候选材料Li4Ti5O12中锂离子的扩散情况，在J-PARC MLF的S1实验区利用正渺子进行了μ＋SR测量，在D1实验区利用负渺子进行了μ-SR测量。分别在100～400K的温度范围内获得了数据，发现μ-SR中观测到的内部磁场波动速度（ν）在温度达到200K以上时会随着温度的上升而加快。
另外研究团队还确定了其热活化能为0.08（5）eV。这个结果与μ＋SR测量数值一致。由此证明，使用正渺子的μSR法获得的内部磁场波动是由于Li扩散引起的。计算出的锂离子自扩散系数在室温下为每平方厘米8（2）×10 -12/s。这与之前报告的数值不矛盾，但此次确认温度依赖性比较小，表明其作为负极材料是一种非常出色的材料。
此次实验通过使用正负两种渺子的综合μSR法，深入了解了锂离子在锂离子电池材料内的扩散现象。再次证明了μSR法有助于了解和评估电池材料的性能。
梅垣助教表示：“我们此次得到了再现性和可靠性很高的结果。再考虑到目前正在进行的实验的结果，我们认为渺子对测量锂离子电池材料的离子扩散是有效的。今后，将实施测量充放电过程中的锂离子电池内部离子扩散的运算数测量，并应用于钠离子电池和钾离子电池材料，从而为新一代高性能电池的开发做贡献”。
原文：《科学新闻》
翻译编辑：JST客观日本编辑部
【论文信息】
期刊：The Journal of Physical Chemistry C
论文：Negative muon spin rotation and relaxation study on battery anode material
DOI：doi.org/10.1021/acs.jpcc.2c02055
