日本原子能研究开发机构物质科学研究中心锕系元素科学研究团队的博士研究员松田晶平和研究主任横山启一与大阪市立大学的名誉教授中岛信昭组成的研究团队发现,利用镅特征性吸收波长的激光照射硝酸水溶液,可以使得溶液中的镅发生氧化反应,并由此成功地实施了镅的分离验证试验。
镅的光诱导反应概念图(供图:日本原子能研究开发机构)
为了减轻放射性废弃物的地质处置负担,必须从放射性废弃物中分离出长期高危害的放射性元素(尤其是镅)非常重要。乏燃料中被称为锕系元素和镧系元素等元素在相同的氧化状态下,原子最外层的电子排列相同,尺寸也基本相同,所以化学性质相似。因此很难通过化学方法分离。另一方面,与最外层电子不同,原子序数每增加一位数,内层的电子数量也随之增加一个。受此影响,可见光区域的光吸收波长因元素而异,所有元素的波长(颜色)都不同。有望通过这种颜色差异准确区分元素。
研究团队为观测锕系元素的光诱导反应,建立了可以一体进行放射性物质的样本调整和分析及精密的激光照射实验的系统,发现通过控制瞬间强度极高的激光照射镅,在某些条件下会发生光诱导反应(氧化反应)。实际进行元素分离验证试验确认,这一原理可用于元素分离。另外,研究人员还利用大型同步辐射设施SPring-8的同步辐射分析和原子能机构的超级计算机分析了反应过程中电子的动作,获得了促进研究取得进展的重要发现。
在溶液中状态最稳定的氧化数为3的镅会吸收绿色光,在503nm附近呈现尖锐吸收峰。因此,研究团队向溶解了镅的硝酸水溶液照射波长为503nm的激光,将溶液中的镅的状态变化作为吸收光谱的变化进行了观察。从吸收光谱的变化可以看出,溶液中部分镅的氧化数由3增至5。
此外,研究团队结合基于光反应的元素筛选和溶剂萃取,实施了激光辅助元素分离试验。作为核裂变产物的模拟,向混合了镧系元素之一镨(Pr)的镅溶液进行同样的光照射,确认镨没有变化,只有镅被氧化。
通过在照射后的样本溶液中添加有机溶剂和萃取剂并搅拌,在照射时间内没有发生光氧化的镅和所有镨都进入有机相,只有发生光氧化的镅留在水相。这表明,如果所有镅都发生光氧化,几乎可以完全分离镅与镧系元素。
横山研究主任表示:“今后,我们希望将该原理确立为可用于高放废液分离处理的通用原理。为此,需要找到各种元素在向实际废液照射光时能引起元素选择性光反应的条件。尤其希望确立一种高效的镅与锔的分离法,我们打算首先实现这两种元素的分离目标。”
原文:《科学新闻》
翻译编辑:JST客观日本编辑部
【论文信息】
期刊:Science Advances
论文:Marking actinides for separation: Resonance-enhanced multiphoton charge transfer in actinide complexes
DOI:10.1126/sciadv.abn1991