日本高知工科大学理工学群的伊藤亮孝教授、藤田武志教授、Sikat Bolar助教,东京科学大学理工学系物质理工学院的宫内雅浩教授、山口晃副教授、Wang Meiyi(研究生)等人组成的研究团队,通过向高熵氧化物(HEO)中引入硫元素开发出了新型催化剂,成功从塑料(PET)来源的物质中生成“甲酸”,并进一步在甲酸生成过程中实现了低能耗制氢。该成果可同时实现循环型化学品制造与低能耗制氢,有望应用于下一代电解工艺,相关研究成果已发表在《ChemSusChem》的3月3日刊上。
图1 可实现废塑料向高附加值化学材料转化的新型催化剂(HEOS)(供图:高知工科大学)
研究团队以锰、铁、钴、镍、铜为基础元素的HEO为原料,采用室温一步法引入硫,合成了高熵氧硫化物。
通过扫描电子显微镜图像及元素分布分析确认合成的HEOS中各元素呈均匀混合状。硫通过共价金属-硫相互作用稳定了氧空位,维持了过渡金属的高价态,从而形成了有利于促进乙二醇(EG)碳-碳键断裂的电子状态。
在EG的电化学氧化反应中,法拉第效率最高可达84.6%,实现了高选择性甲酸制备。甲酸(甲酸盐)是PET水解所得EG氧化反应的主产物,是一种单碳氧化物,在有机合成等领域应用价值极高。
图2 HEOS作为水电解中析氧反应替代材料的示意图(供图:高知工科大学)
此外,在使用废PET经碱水解得到的PET衍生EG为原料的双电极体系实验中,HEOS同样可选择性地生成甲酸。研究证实,将其作为水电解中析氧反应的替代材料,能够有效降低槽电压,实现低能耗制氢。
在耐久性的实际运行测试中,H型电解池在1.5V电压下持续运行20小时后,仍保持初始活性的约92%。
藤田教授表示:“本成果将有助于同时实现废塑料高附加值化与能源问题的解决。今后将进一步提升耐久性并开展规模放大试验,力争实现实用化。多元素催化剂蕴藏着多种可能性,我们将继续探索更多未知的新材料。”
原文:《科学新闻》
翻译:JST客观日本编辑部
【论文信息】
期刊:ChemSusChem
论文:Sulfur-Stabilized High Entropy Oxysulfides Enable Efficient C–C Bond Cleavage in Ethylene Glycol Electrooxidation for Sustainable Plastic Upcycling to Formate
DOI:doi.org/10.1002/cssc.202502529

